Libertas Schulze-Boysen war das jüngste von drei Kindern des aus Heidelberg stammenden Modeschöpfers Prof. Otto Ludwig Haas-Heye (1879–1959) und dessen Frau Viktoria Ada Astrid Agnes, Fürstin zu Eulenburg und Hertefeld, Gräfin Sandels (1886–1967). Die Eltern hatten am 12. Mai 1909 in Liebenberg geheiratet und danach zeitweise in London und Paris gelebt. Libertas’ Geschwister waren Ottora Maria und JohannesHaas-Heye. Als Libertas acht Jahre alt war, ließen sich die Eltern scheiden. Libertas verbrachte einen Teil ihrer Kindheit auf dem bei Berlin gelegenen Landgut der Eulenburgs Schloss Liebenberg (heute Löwenberger Land). Von 1926 bis 1932 besuchte sie das Mädchen-Lyzeum in Zürich. Nach dem Abitur und einem Aufenthalt in Großbritannien wurde sie 1933 in der Berliner Niederlassung der Filmgesellschaft Metro-Goldwyn-Mayer als Pressereferentin eingestellt. 1933 wurde Libertas auch Mitglied der NSDAP.

1935 engagierte sich Libertas für den „Freiwilligen Arbeitsdienst für die weibliche Jugend“ in Glindow bei Potsdam. 1934 machte sie die Bekanntschaft von Harro Schulze-Boysen, den sie am 16. Juli 1936 in Liebenberg heiratete. Anfang 1937 verließ sie die NSDAP, der sie seit März 1933 als Mitglied angehört hatte. In der Folgezeit verfasste sie unter anderem Filmkritiken. Gleichzeitig sammelte sie im Reichspropagandaministerium Bildmaterial über deutsche Kriegsverbrechen. Ihren Mann unterstützte sie auf der Suche nach gleichgesinnten Gegnern des NS-Regimes. Ende Oktober 1941 traf sie einen Offizier des sowjetischen Geheimdienstes GRU und vermittelte ihm einen Kontakt zu ihrem Mann.

Libertas Schulze-Boysen begann im Sommer 1942 gemeinsam mit Alexander Spoerl in der Kulturfilmzentrale Bildmaterial über Gewaltverbrechen an der Ostfront zu sammeln. Diese Informationen wurden zum Ausgangspunkt für ein Flugblatt. Nach Entdeckung der Verbindungen zur Sowjetunion wurden Libertas und ihr Mann verhaftet und vor dem Reichskriegsgericht angeklagt. Das Verfahren endete am 19. Dezember 1942 mit Todesurteilen. Libertas Schulze-Boysen wurde im Strafgefängnis Berlin-Plötzensee hingerichtet.